乐鱼体育 单原子催化剂常用载体材料有哪些?

单原子催化剂因其极高的原子哄骗率和特有的电子结构调控才智，连年来成为催化科学限制的盘考热门。关联词，单原子在施行反映环境中极易发生麇集失活，因此载体的遴选与计算成为终结单原子高辩认和高雄厚性的中枢。不同类型的载体不仅为单原子提供雄厚的锚定位点，还能通过调控局部结构和电子环境，赋予催化剂新的活性和遴选性。

本文将围绕碳基材料、金属氧化物、金属载体和二维材料四大类型，系统先容它们动作单原子催化剂载体的结构特色、材料上风，并衔接代表性高水平文件进行分析解读，匡助读者交融载体在单原子催化体系中的要道作用和计算逻辑。

碳基材料

碳基材料（如石墨烯、碳纳米管、碳三氮四（g-C₃N₄）等）时常由sp²杂化的碳原子组成，结构种种、导电性好。比如碳纳米管由卷曲的石墨烯片组成，电子传输才智强；在这些碳骨架中掺杂氮、硼等异原子后，不错酿成含孤电子对的配位位点，成心于金属单原子与载体锚定。碳基材料一般化学性质较惰性，热雄厚性高，不易被腐蚀，同期比名义积大，可为单原子提供丰富的辩认空间。

在单原子催化中，碳基载体的典型上风包括：优异的导电性有助于电子快速传输，增强电催化活性；杂原子掺杂或瑕疵调控不错机动颐养载体对单原子电子结构的影响，终结电子调控才智；丰富的名义瑕疵和功能基团使活性位点可控。

举例可通过改造掺杂元素或浓度来颐养金属-氮（M–N）配位环境；此外，碳基材料时常可承受较宽的反映条款，对酸碱环境、温度等较耐受，保证单原子雄厚性。

DOI: 10.1038/s42004-019-0239-8

以g-C₃N₄为例，盘考者哄骗其丰富的氮位点固定了铜（Cu）单原子。在不同的热科罚条款下，可酿成Cu–N₄和Cu–N₃两种配位结构。实验发现，Cu–N₄结构对CO₂氢化催化生成甲醇(CH₃OH) 具有高遴选性，而Cu–N₃则更偏向生成CO。

这讲明合并种碳基材料载体不错通过调控单原子配位环境，从而改造催化旅途和产品漫步。从材料计算的角度来看，哄骗含N的碳载体（如 g-C₃N₄）的合成政策，不错通过改造煅烧或先行者体配比等参数有主张地计算出不同配位环境的单原子催化中心，进而终结催化性能的精准调控。

DOI: 10.1038/s41467-021-26316-6

金属氧化物材料

金属氧化物载体（如 CeO₂、TiO₂、Fe₂O₃、Al₂O₃等）时常具有离子晶格结构，其名义暴露的金属阳离子和氧阴离子可提供多种配位位点。氧化物名义不错存在丰富的氧空位或羟基等瑕疵，这些瑕疵位点常常是单原子锚定的强衔接点。

金属氧化物自身具有可调的氧化收复才智，如CeO₂的氧储存才智强，在高温氧化环境下约略“俘获”贵金属单原子。氧化物结构的特色还包括可通过改造晶面（如 (100)、(110)、(111) 等）和粒径颐养名义能级，以及通过掺杂其他金属改造电子结构。

DOI:10.1038/s41467-023-37776-3

金属氧化物载体在单原子催化中的上风主要体当前：强金属-氧键不错灵验雄厚单原子，扼制麇集，使催化剂高温下仍能保抓单原子辩认；电子效应可调，氧化物载体的电负性和氧空位浓度影响单原子电子结构，从而调控活性；氧化收复环境合营，载体的可变价性有助于反映中间物吸附/生成，举例氧空位不错吸附O₂或其它物种，酿成协同作用。

以CeO₂为例，它的氧储存性能和自罗网效应使其成为雄厚的单原子载体：文件敷陈，CeO₂-载Pt单原子催化剂遴选高温原子罗网法制备时，不错得到极端雄厚的Pt–O–Ce配位结构。该盘考发现，通过在CeO₂上锚定不同相貌的Pt单原子（一种附着在名义，一种位于Ce平面取代位点），其催化性能各异昭着。

这标明载体的结构和制备工艺径直决定了单原子的局部配位环境和催化活性。总的来说，金属氧化物载体提供了强衔接和稀奇的化学活性位点（如氧空位），约略通度日化氧物种或质子提供，leyu体育使催化剂体系更易于发生所需化学回荡。

金属载体（单原子合金）

金属载体行将单原子引入另一种金属基体中，酿成单原子合金（SAAC）。结构上，单原子取代或镶嵌到金属名义原子阵列中，与周围金属原子酿成金属键合环境。此类载体与催化旨趣邻近，不错被视为部分异质名义的均质化，举例单个Pt原子辩认在Cu金属名义上。

金属载体环境金属性强、电导率高，成心于电子目田流动。由于金属间化学键较为均匀，单原子与撑抓金属之间的耦合导致其电子结构发生颐养（举例改造d能级中心位置），从而影响催化性质。

DOI: 10.1038/s41467-021-22048-9

金属载体在单原子催化中的典型上风体当前协同效应方面：名义金属撑抓通过与单原子共同作用，可颐养反映物的吸赞赏中间体脱附均衡，普及反映后果。举例，文件指出，单原子合金催化剂通过同期优化反映物的解离和中间体的适合吸附，从而终结了高效催化。

具体来说，SAACs约略使反映所需能量和活化能同期缩小。这一机制意味着单原子合金不错扰乱传统线性计议（如 Brensted–Evans–Polanyi 计议），在保抓较低反映能的同期缩小活化能，极大优化了催化性能。此外，实验考据的单原子合金体系诸如Pd/Cu、Pt/Cu、Pd/Ag、Pd/Au、Pt/Au、Pt/Ni、Au/Ru、Ni/Zn等，在多种加氢反映中皆判辨出高活性和遴选性。

这些例子标明，将贵金属原子锚定于低价金属名义，不仅能昭着减少稀贵金属用量，还能哄骗金属间的电子互作用改善催化剂抗中毒性（如CO遴选性增强）。由于基体金属时常较为低价且易加工，单原子合金政策在现实中具有较好的可推广性。

二维材料

二维材料载体（如石墨烯过火异构体、二维氮化硼、过渡金属二硫化物MoS₂/WS₂、MXene等）是一类厚度仅有原子级别的层状材料。其特色是名义原子沿途走漏在外，具有极高的比名义积和高度可定制性。

举例，石墨烯是一层sp²碳原子格子，可通过瑕疵或掺杂引入锚点；二维MoS₂等TMD材料领有过渡金属层搀杂硫层的结构，自己可自带带隙、电荷漫步可调。

MXene（如Ti₃C₂等过渡金属碳化物/氮化物）则名义带有–O， –OH等终局基团，约略与单原子酿成强键。总体而言，二维材料时常是各向异性很强的层状晶体，能承载单原子与基底酿成特有的互相作用。

二维载体的上风在于其空间限度与电子颐养特征：一方面二维层间或层内不错精准安放单原子，如将贵金属单原子插层到层与层之间；另一方面二维材料的平面电子态密度高，撑抓通过异质结构计算（如vdW间距、材料遴选）对单原子电子环境进行良好颐养。

以二维SnS₂（层状二硫化锡）为例，盘考者通过将Pt单原子插层于SnS₂的范德华瑕疵中，制备出雄厚的原子级催化剂体系。在这种结构中，单原子Pt与SnS₂之间的衔接较弱，使得Pt原子保留接近金属实质的性质，判辨出极佳的固有催化活性；而二维层间的物理保护又使这些单原子在永久反映中保抓高度雄厚。

这一责任通晓地标明，通过颐养单原子与二维载体间的互相作用（弱互相作用可增强活性而层状结构能普及雄厚性），不错在二维平台上同期获取高活性和高雄厚性的单原子催化剂。相通地，石墨烯和h-BN等二维片层也常用于锚定单原子，通过制造孔洞、边瑕疵或掺杂异原子来增强单原子衔接力，使单原子雄厚辩认于平面上。

DOI: 10.1038/s41467-022-34572-3

追念

总的来看，单原子催化剂的性能不仅依赖于活性金属原子的本征性质，更与载体的结构与功能密不能分。碳基材料凭借高导电性和丰富的瑕疵环境，金属氧化物通过强金属-氧键和氧空位调控，金属载体借助金属间协同效应，二维材料则以其特有的层状结构和电子颐养才智，各利己单原子催化剂的雄厚与高效提供了多元撑抓。

跟着材料科学和合成技巧的贬抑跳跃，载体定向计算将抓续鼓吹单原子催化剂在动力、环境和化学合成等限制的粗犷应用。深远交融不同载体材料的特色与调控机制，是改日终结高性能单原子催化剂计算与施行应用的要道基础。